工业革命以来，人类活动向大气层排放的含氮化合物急剧增加，从而使大气氮沉降量随之急剧上升。过量氮沉降会对陆地生态系统产生一系列的影响，比如引起土壤酸化和养分失衡，水体富营养化，生物多样性降低等。大气氮沉降主要来自大气氨和氮氧化物排放。此外，大气沉降前体物质氨和氮氧化物在大气雾霾的形成中也扮演重要角色。中国是全球大气氮沉降严重的区域之一，为了减少大气氮沉降的不利影响，我国自“十二五”以来制定了氮氧化物减排的政策并实施氮氧化物总量控制，但是并未针对大气氨排放制定相应的减排政策。为了更好地制定大气氨减排的政策，了解大气铵沉降的氨源是十分重要的前提。近年稳定同位素测定技术的迅速发展使得氮同位素自然丰度来解析大气氨源成为可能。然而，过去诸多相关研究主要集中在氮污染严重区域（城市和农业区域），在偏远相对洁净的地区研究少。而且，同位素源解析的研究往往忽略了铵盐形成过程中的分馏作用（图1）。 

  本研究在中国科学院清原森林生态系统观测研究站开展，采集了2014-2016年间降水样品并测定氮沉降量及铵同位素特征，目的是了解大气铵氮同位素的季节特征及其氨源。研究发现清原站年均大气氮沉降为20 kg N ha^-1 yr^-1，其中2/3为铵态氮。大气铵同位素质量加权平均值为-3.5‰，但季节波动大，从-24.6‰到+16.2‰，并显现夏季高冬天低的季节特征（图2）。夏季铵氮同位素值较高的主要原因主要是夏季温度高，农业源氨排放增加，使得大气氨浓度升高，导致大气铵盐形成过程发生同位素平衡分馏。因此，利用氮同位素来量化氨源必须考虑大气铵形成过程的同位素分馏效应。在去除大气铵形成过程中同位素分馏效应后，结果显示在夏季，降水的铵中60-94%来自农业源，6-40%来自化石燃料燃烧；在冬季44-62%则来自化石燃料燃烧（图3）。 

  该研究得到了国家重点研发项目、中科院重点科技前沿项目、中科院百人计划项目，国家自然科学基金和总理基金—大气污染控制专项的支持。研究成果“ Seasonal pattern of  ammonium ¹⁵N natural abundance in precipitation at a rural forested site and implications for NH₃ source partitioning”发表于Environmental Pollution. 通讯作者为方运霆研究员，第一作者为其博士生黄韶楠。

图1. 森林站点大气铵形成过程及其氨来源示意图

  图2. 清原站每日大气平均温度和降雨量（a），降水中铵态氮和硝态氮含量（b）及铵氮¹⁵N自然丰度

 图3. 夏季（a.c）和冬季(b.d)大气氨¹⁵N同位素特征及不同氨源贡献